Алберт Лонг започва мисионерска дейност през 1857 г. в Шумен, където първоначално е подпомаган от Йосиф Майзнер. Там Лонг се запознава с Р. Блъсков и подпомага литературната му дейност, както и с назначения от д-р С. Хамлин за преводач и помощник Гаврил Илиев. През 1859 г. Лонг се мести в Търново, където се оказва в центъра на българските църковни борби. Защитава позицията, че българите трябва сами да поемат управлението на своите църковни работи. Поддържа ползотворни връзки с Иларион Макариополски, Никола Михайловски, Петко Р. Славейков, Хр. Г. Данов и П. Кисимов. Свързва се с поп Димитър Драганов и Доротей Софийски и успява да обедини редица български църковни дейци. Лонг се посвещава на широка религиозно-просветна дейност сред българския народ. Стремежът му е да представя вярата без нападки, като избягва полемики и не засяга спорни въпроси между отделните християнски изповедания.
През 1863 г. Лонг заминава за Цариград и се присъединява към екипа на д-р Илайъс Ригс в превода и редактирането на Библията на съвременен български език. Работата върху Стария завет е започната от Константин Фотинов и продължена от Петко Р. Славейков (привлечен от самия Лонг през 1864 г., който го посреща лично и настанява в дома си) и Христодул Костович Сичан-Николов, и завършена през 1867 г. Лонг допринася значително със своите лингвистични познания по латински, гръцки, руски и български език. При срещата си през 1892 г. със Стефан Стамболов той споделя: „Едва ли си давате сметка до колко голяма степен се чете българската Библия от обикновените хора и по-специално от войниците.“
Лонг превежда на български също следните трудове: Слово върху Йоана 6:66-70 (1862), Колибарската дъщеря (1864), Малечкий Хенрих и неговият бавач (1864), Съвети на здравия разум (1864), Пътешественикът на Джон Бъниан (1866). Двамата с Илайъс Ригс превеждат голяма част от Свещени песни с правила за пеене (1866) и са съавтори на Речник на Светото писание (1884).
Ригс и Лонг организират, редактират и издават първото българско евангелско илюстровано духовно списание Зорница – най-дълголетното периодично издание преди Освобождението. Политиката на списанието е да се продава възможно най-евтино, за да достига до женска и детска аудитория, а при училищни абонаменти практиката е да се предоставят безплатни бройки. Самият Лонг пише статии като „За майките, българските майки“ (бр. 1/1866); „Писмо от Америка“ (бр. 10/1866) и много други. Привлича П. Р. Славейков, Г. Илиев, И. Тонджоров, П. Мусевич при издаването на списанието. Езикът и стилът на Зорница са високо оценени от общественици като Петко Рачов Славейков, Захари Стоянов, Любен Каравелов, който се изказва ласкаво за качеството на езика: „Сред българските периодични издания Зорница е сравнима само с езика и стила на Гайда“ (Събрани съчинения, 1984-1989, т. ХІ, 10 с.).
По покана на Американското библейско дружество през 1866 г. Лонг заминава за Ню Йорк, за да ръководи отпечатването на Новия завет с паралелни текстове на църковно-славянски и български език. През 1868 г. се завръща в Цариград. Подпомага организирането на ученическото дружество „Орало“ в Роберт Колеж (осн. през 1868 г.). Вдъхновител е и на Българското благодетелно братство „Просвещение“ срещу сръбската политика в Македония; подкрепя читалищното движение и женските дружества.
До 1872 г. е избран в Роберт Колеж за професор по естествени науки (титла, съответстваща на „главен учител“, присъждана на най-опитните преподаватели). По това време той е суперинтендант на Методистката епископална църква в Европейска Турция. Благодарение на неговите усилия Колежът се включва по-активно в обществено-политическия живот на българите в Османската империя, като отваря врати за все повече българи студенти (сред които Ив. Славейков, Ст. Томов, Ив. Сичанов, Ст. Киров) – подпомагани с частични или пълни стипендии, част от които остават преподаватели в него. Известно време Лонг работи като поддиректор, но и като директор на Роберт Колеж при отсъствието на титуляря Дж. Уошбърн. Произнася слово на български език на тържеството на Солунските първоапостоли през 1874 г. в Роберт Колеж. Занимава се и с древни ръкописи и библейска археология.
Голяма е заслугата на д-р Лонг за осведомяване на западната общественост относно турските зверства след Априлското въстание. Той подтиква американския консул в Цариград да посети Батак, превежда и предава на журналист от вестник Дейли Нюз записките на архимандрит Методи Кусевич за потушаването на въстанието, включва се в действията на Уилиям Гладстон пред английската общественост в защита на българите. Така постепенно Турция изгубва подкрепата на западните страни срещу Русия, в резултат на което, след поредната руско-турска война и много перипетии, България става независима държава.
Един от първите актове на учредителното Народно събрание в Търново е благодарствен адрес към д-р Лонг за изключителните му заслуги за културно издигане и национално освобождение на българския народ. Лонг получава от княз Ал. Батенберг ордена „Св. Александър“, III степен (1883 г.), а от княз Фердинанд – „Орден за гражданска заслуга“. Алберт Лонг е признат за един от най-видните благодетели на българския народ. Свързан изключително силно с България, той разкрива преди последното си пътуване симпатиите и обичта към българския народ: „Сърцето ми плаче от скръб, че ще трябва да се разделя с моите българи и че съм принуден да бързам за Америка, преди да мога да видя още веднъж България, която аз обичам и считам мое второ отечество“ (в. Нов век, бр. 340/1901).
Алберт Лонг се отличава с широка култура, богата ерудиция и общителен характер. Умее да си създава приятели и сред българи, и сред турци. Като евангелски мисионер д-р Алберт Лонг идва тъкмо навреме, за да подкрепи българската кауза за църковна независимост, което означава преди всичко богослужение на разбираем за хората език – напълно в духа на делото на светите братя Кирил и Методий, както и на западноевропейската Реформация.
На 28 юли 1901 г., на 68-годишна възраст, големият приятел на България умира в Ливърпул, без да успее да се върне в родината си.
Материали на д-р Алберт Лонг в Зорница:
